Angelina Jolie Voight, az Oscar - díjas színész, Jon Voight és Marcheline Bertrand, színésznő lánya a középső nevét használja családnévként (franciául azt jelenti, hogy gyönyörű),
minden valószínűség szerint abból a megfontolásból, hogy függetlenítse magát apja színészi sikereitől. Jolie 11 évesen kezdett színészmesterséget tanulni a Lee Strasberg Theater Institute-ban, s 6 évvel később debütált az apja főszereplésével játszott Lookin' to Get Out c. filmben.
Bár gyermekkorában arról álmodott, hogy temetésszervező lesz, 16 évesen Jolie már hivatásos modellként dolgozott Londonban, New Yorkban és Los Angelesben. Rockbandák, mint a Rolling Stones, Lemonheads, Meatloaf és Lenny Kravitz videoklipjeiben szerepelt, valamint feltűnt bátyja James Haven Voight USC School of Cinema-ban készített vizsgafilmjében is. Színészkarrierje elindításához Jolie Los Angelesben a Met Theatre Group-nál tanult, olyan profiktól, mint Ed Harris és Holly Hunter.
Jolie első filmes próbálkozásai sci-fikben voltak, az 1993-as Cyborg II-ben mellékszereplőként, a jelentéktelen Glass Shadows-ban, és főszereplőként a Hackers-ben, ahol együttjátszott későbbi férjével, Jonny Lee Miller, brit színésszel, aknek a Trainspotting hozta meg a hírnevet. Meg kell jegyezni, hogy csak Jolie alakítása mentette meg a filmet. Jolie és Miller morbid esküvői fogadása után, ahol Jolie fekete ruhában jelent meg, melynek hátuljára Jonny neve volt vérrel ráírva, megjósolható volt, hogy házasságuk nem fog túl sokáig tartani. Valóban, egy éven belül szétköltöztek és 1999-ben beadták a válópert.
Házassága Millerrel volt az egyetlen baklövés, amelyet Jolie eddig elkövetett, ugyanis színésznői karrierje magasan ível. A kritikusok megtapsolták a Without Evidence (1995) c. filmben nyújtott alakításáért, melyben egy drogfüggő fiatal szerepét játsza; a Foxfire-ért, ami egy 1996-os Joyce Carol Oates-mű filmadaptációja. Az